一种多壁碳纳米管/有机硅树脂纳米复合材料的制备方法，其步骤为：(1)将氢氧化钾溶液与多壁碳纳米管混合，然后将混合液超声分散处理一段时间，在碳纳米管的端部和缺陷部位引入羟基；(2)采用γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷对表面羟基化的多壁碳纳米管其进行乙烯基功能化处理，得到乙烯基功能化的碳纳米管；(3)将乙烯基功能化的碳纳米管与预制的苯基乙烯基硅树脂预聚物进行原位复合，经添加催化剂、活性稀释剂、交联剂及抑制剂后，制得单组份的多壁碳纳米管/有机硅树脂纳米复合导热吸波材料。本发明制备方法简单，所制备的产品具有优异的耐高低温、耐候和导热吸波性能，适用于航空航天、电子电气及化工生产领域。