本发明公开了一种有序大孔金属有机框架单晶及其制备方法。该方法以高分子微球堆积的三维结构作为模板，通过先在三维模板内部沉积MOFs的前驱体二甲基咪唑和硝酸锌，然后将含有前躯体的三维模板浸泡到氨水和甲醇的混合溶液中，晶化后取出三维模板，并用有机溶剂浸泡，去除高分子三维模板，离心分离即可得有序大孔MOFs单晶。该有序大孔MOFs单晶具有zeoliticimidazolateframework?8的基本骨架，但其结构含有高度规整的有序大孔，大孔孔径可以根据所使用模板的尺寸控制在50?2000nm之间。本发明的方法简单安全，所得产品纯度高，结构完整，机械强度强，适用于做吸附材料或催化反应的催化剂。