本发明属于纳米复合材料领域，公开了一种阴离子粘土／石墨烯纳米复合材料及其制备方法。该阴离子粘土／石墨烯纳米复合材料的制备方法，包括以下步骤：（１）层离的阴离子粘土胶体的制备；（２）层离的带负电的石墨烯胶体的制备；（３）阴离子粘土／石墨烯经纳米复合材料的制备。本发明所制备的阴离子粘土／石墨烯纳米复合材料打破传统的半导体与石墨烯的结合方式，使半导体与石墨烯充分有效地结合，最大程度地发挥两种材料的功能，进而提升半导体材料的光电性能。